Men surrealismen skulle blive den største inspirationskilde i Mirós værk, og han blev hurtigt en centralt skikkelse i bevægelsen, selvom han nægtede at underskrive dens traktater og aldrig deltog i de politiske aktioner surrealisterne afholdt. Surrealisterne ville via den såkaldte automatisme nå frem til et udtryk for kunstnerens ubevidste bevidsthedslag og interesserede sig for grænsepsykologiske tilstande og galskab men også børnekunst, som de så som et stærkt udtryk for det ucensurerede, mangesidede selv. Miró udtalte selv, at hallucinationerne fremkaldt ved sult og stirren på et plaster havde været med til at løse op for hans fantasi.
Museet blev til i samarbejdet mellem Joan Miró og Mirós personlige ven, arkitekten Josep Lluís Sert. Josep Lluís Sert tegnede museet til Miró, som blev bygget 1972-75 på Montjuïc-bjerget. Sert kom til at spille en vigtig rolle for introduktionen af den internationale modernisme i Spanien, og arbejdede under funktionalisten Le Corbusier i perioden 1929-31 i Paris. Museet har en storslået udsigt over Barcelona fra Montjuíc-bjerget og indeholder omkring 300 malerier og 150 skulpturer. Foruden Mirós værk, udstilles moderne kunst, herunder Warhol, Magritte, Rothko og Giacometti.
